源于非晶合金的透明磁性半导体


编者按


目前磁性半导体的研究对象主要为稀磁半导体,但大部分稀磁半导体仅具有低温磁性,其在室温可操控电子器件中应用遭限制。针对这一问题,《源于非晶合金的透明磁性半导体》一文提出与传统稀磁半导体制备方法相反的合成思路,在磁性非晶合金中引入非金属元素诱发金属—半导体转变,使磁性非晶获得半导体电性,研制出具有新奇磁、光、电耦合特性的非晶态浓磁半导体,发展出可在室温下工作的p-n结及电控磁器件。上述工作的第一作者及通信作者为清华大学材料学院材料加工研究所陈娜副研究员。



引言


《Science》杂志在2005年提出21世纪前沿研究的125个重要科学问题,其中“有没有可能创造出室温工作的磁性半导体”就是专门针对这种新型自旋电子学材料,而磁性半导体的研制和应用基础研究已经成为自旋电子学领域的一个重要方向。


迄今为止实现了低温原型器件功能的稀磁半导体的居里温度仍无法满足自旋电子器件在室温下工作的需求。针对稀磁半导体很难获得室温内禀磁性的瓶颈,提出一种制备磁性半导体的新思路:在居里温度远高于室温的CoFe基磁性非晶合金中引入非金属元素使其导电行为发生金属到半导体的转变,在保留该非晶合金室温内禀磁性的同时获得半导体特性。


实验方法


采用磁控溅射技术制备一系列不同氧含量的(Co0.53Fe0.23Ta0.080.16 )100−xO x (x = 0,38和46,成分为原子百分比)薄膜,镀膜基片包括单晶Si片、石英玻璃、SiO 和镀有Au/Cr复合膜的Si片。文中将薄膜样品名称简化为S1,S2和S3,分别对应的氧含量为0,38%和46%。


通过X射线衍射(XRD)分析和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)观察进行薄膜的结构表征;采用电子探针显微分析仪(EPMA)测试薄膜成分。


采用磁性测量系统(SQUID-VSM)测试磁性半导体的磁学性能;采用综合物性测试系统(PPMS-9T)测试薄膜材料的电学和磁电输运性能。


采用Keithley2450数字电压电流源表测试p-n异质结电学特性;采用Agilent 2901A数字源表对电控磁器件施加门电压。


实验结果及讨论


图1(a)所示,采用磁控溅射技术在磁性非晶合金Co53Fe23Ta8B16中原位引入氧制备非晶态透明磁性半导体薄膜材料。


图1(b)所示,非晶合金颗粒相完全消失,获得单相非晶氧化物S3。


图1(c)—图1(e)所示,制备的(Co0.53Fe0.23Ta0.08B0.16 ) 100−xOx(x = 0, 38和46)薄膜结构从单相非晶合金过渡到纳米非晶合金颗粒复合结构,最后非晶合金颗粒相完全消失,转变为单相非晶态金属氧化物结构。



薄膜样品的电学性能如图2(a)所示,所有样品电阻率和温度均呈现负相关特性,且随氧含量增加,薄膜样品的非金属电输运特性更为显著。


图2(b)所示,电子-电子相互作用和弱局域等量子相干效应可能对导电行为也起到了一定作用。S3的电学行为表明该薄膜具有半导体导电特性。


图2(c)所示,对S3样品进行弯折实验后测试其I-V曲线,发现电阻在变形前后并没有明显变化。


图2(d)所示,该结果表明非晶氧化物半导体S3可应用于柔性电子器件的制备。



图3(a)所示,相比具有金属导电特性的非晶合金薄膜S1,S3随着半导体带隙的打开变得透明。通过绘制关系图可以得出S3的光学带隙约为2.4 eV,如图3(c)所示。该带隙与基于S3测得的光致发光谱对应的带隙基本一致,如图3(d)所示。



图4(a)所示,由于薄膜样品具有显著的形状各向异性,面内为其易磁化轴,S3面外磁化达到饱和时对应的外场约为1 T。磁性薄膜面外磁化达到饱和后,电阻也趋向饱和,如图4(b)所示;S1磁电阻效应非常微弱,在高场下薄膜达到饱和后,S1表现为异常正磁阻效应,如图4(c)所示;S3的光致发光谱,光学带隙约为2.5eV,如图4(d)所示。


 


进一步的实验表明,S3居里温度高于600 K,由于这种晶化导致的S3样品磁矩的差别使M-T曲线在降温和升温时形成回路,如图5(a)所示。低温时S3 FC和 ZFC曲线发生了分离,出现了自旋玻璃现象,如图5(b)所示。表明S3局域磁矩在低温被冻结,磁矩取向变得杂乱无序,薄膜净磁矩减少,磁性变弱。随温度升高,被冻结的磁矩在热作用下慢慢随外场磁化,在88 K以上时ZFC曲线和FC曲线重合在一起,表明该温度为自旋玻璃态和铁磁态的转变温度,如图5(b)所示。


 

以上结果显示源于非晶合金的S3兼具磁性和半导体电性,是一种新型非晶态磁性半导体。


为了进一步证实S3作为半导体的应用价值,基于此p型磁性半导体S3和重掺杂n型单晶Si制备了p-n 异质结,该异质结性能良好,阈值电压约1.6 V,如图6(a)所示。作为有望实现多功能、高性能、快速响应、低功耗的非易失性自旋电子学器件的关键材料之一,磁性半导体的电性和磁性并不是独立存在的,而是具有交互耦合作用。如图6(b)所示,通过离子液体栅极施加门电压可以调控S3的饱和磁化强度。对S3 室温电控磁的实现证实非晶态磁性半导体S3具有载流子调制的内禀磁电耦合特性。




结论


在居里温度远高于室温的磁性非晶合金中引入诱发半导体电性的元素使磁性金属转变为半导体,在保留原有高温内禀磁性的同时获得半导体特性,开发出居里温度高于600 K的新型CoFeTaBO磁性半导体。该磁性半导体为p型,带隙约2.4eV,具有室温光致发光现象。基于该p型磁性半导体与n型单晶硅集成实现了p-n异质结的制备。


来源:物理学报 第66卷 第17期 2017年9月 陈娜,张盈祺,姚可夫《源于非晶合金的透明磁性半导体》

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