非晶形成液体的非指数弛豫:非均匀性的均匀性


       非晶体系的非指数性弛豫现象的物理本质是非晶物理中的重要未解之谜,是理解过冷液体乃至非晶固体宏观物性的关键。大量的研究表明趋向于玻璃转变的粘性过冷液体的弛豫行为、非晶合金在外场下的弛豫行为等都表现为非指数的特征,即在受到外界扰动时以非指数的方式随时间趋近于平衡态,可以用扩展指数方程:,其中。这里,σ为观测的物性,如应变变化的瞬时应力、电场下的极化介电参数等;τ 为特征弛豫时间;β是非指数参量,又称为形状因子或扩展指数,用来表示弛豫时间分布的宽度。非指数弛豫是非晶态物质的主要特征之一,对其微观起源的研究有助于人们更好地认识和理解非晶。 

       对于过冷液体,人们认为其非指数弛豫行为是由于非均匀性特征造成的——即宏观的非指数弛豫谱是由不同的局域特征弛豫谱叠加而成(图1),但关于扩展指数起源仍然存在明显争议,主要有两种观点:①非均匀起源说——认为局域弛豫行为表现为指数特征,局域(时间/空间)尺度的非均匀性叠加表现为非指数特征;②均匀性起源说——认为不同特征(时间/空间)尺度的局域弛豫谱的扩展指数相同。近年来随着过冷液体的动力学非均匀性被实验和模拟所证实,大多数研究者认为动力学非均匀性为非均匀起源说提供了证据,非均匀假说给出了扩展指数弛豫起源的正确物理图像,但直接的证据依然缺乏;动力学非均匀性描述的不同空间不同时间下粒子的运动性(mobility)差异如何影响其宏观弛豫仍然存在争议。


图1:动态非均匀性的体系中宏观弛豫谱与局域弛豫谱之间的关联(上);非均匀性和均匀性假说的示意图(下)

       北京计算科学研究中心管鹏飞研究员、尚宝双博士同法国Alpes-Grenoble大学Jean-louis Barrat教授等合作,基于分子动力学模拟,创新性地运用受限动态力学分析方法(图2a),研究了非晶形成液体局域动态力学弛豫谱随着局域尺度的演化规律,发现:①不同局域尺度对应的特征弛豫谱呈现非指数性,证实了其非均匀性特征;但②不同特征弛豫谱的扩展指数并不随尺度变化而变化(图2b),表明局域区域与整体具有相同的扩展指数,体现了其非均匀性的均匀性。



图2:a受限动态力学分析模拟方法的示意图;b不同局域尺度对应的非均匀性弛豫谱的标度归一;c统一扩展指数对不同尺度弛豫谱的普适性描述


       这一结果给出了宏观弛豫行为与局域动力学非均匀性之间关联的直接证据(图2c),揭示了宏观非指数弛豫起源于局域动力学行为;且局域弛豫的能垒与局域结构的非均匀性密切相关,并主要来自于弹性能的贡献。该理论模拟直观地证实了关于扩展指数起源的均匀性假说,但局域弛豫普适性非指数特征的物理本质依然有待于研究。

       该研究工作得到了国家自然科学基金委,科技部及北京计算科学研究中心的资助。

       该成果发表于Phys. Rev. Lett. 122, 105501(2019),并被选为该期的Editors’ Suggestion论文。

撰稿人:北京计算科学研究中心  管鹏飞 尚宝双
论文链接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.122.105501.



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